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Etude théorique de la spectroscopie de coeur pour des molécules en interaction avec des surfaces de glace

par Johanna Leclercq - publié le

Titre du projet de thèse :
Etude théorique de la spectroscopie de coeur pour des molécules en interaction avec des surfaces de glace


Directeur de thèse : Céline Toubin (celine.toubin@univ-lille.fr)
Nom du co-encadrant ou co-directeur de thèse : André Severo Pereira Gomes (andre.gomes@univ-lille.fr)


Laboratoire d’accueil : PhLAM


Co-financements envisagés : ED/MESR


Programmes éventuels de rattachement : Labex CaPPA, CPER CLIMIBIO


Résumé du projet de thèse :
La glace, omniprésente dans l’atmosphère sous forme de neige, de banquise ou de nuages, joue un rôle de catalyseur pour des réactions mettant en jeu des espèces gazeuses atmosphériques ou des réservoirs. L’adsorption de molécules oxygénées et halogénées sur des surfaces de glace ou la neige est supposée à l’origine d’une disparition majeure de ces espèces de l’atmosphère impactant sa capacité oxydante. Parmi les moyens expérimentaux permettant de suivre l’interaction entre des molécules et des surfaces de glace, la spectroscopie photoélectronique X (XPS) [1,2] est une des sondes les plus sensibles à la composition moléculaire de l’interface. Pourtant, la complexité des processus mis en jeu (absorption, désorption, diffusion dans la matrice...) rend l’analyse de ces expériences particulièrement difficile, c’est pourquoi un support théorique semble indispensable et pourra apporter des éléments de réponse sur l’influence des conditions (température, concentration, etc.).

L’objectif de cette thèse est de concevoir la modélisation, sur la base d’une approche multi-échelle qui permet le traitement de systèmes étendus et complexes avec la meilleure précision possible. L’approche de dynamique moléculaire classique [3], déjà utilisée pour déterminer les sites d’adsorption à l’interface air/glace, sera combinée avec une approche de structure électronique dite ‘embedded’ [4, 5], qui a été récemment été introduite pour des calculs d’ionisation de valence et qui devra être validée pour les spectres de coeur. Une fois validée sur des systèmes modèles (Cl2/Glace, HCl/Glace), l’approche développée sera appliquée à d’autres systèmes présentant un intérêt pour nos collaborateurs expérimentateurs.

[1] A. Křepelová, T. Bartels-Rausch, M. A. Brown, H. Bluhm, M. Ammann J. Phys. Chem. A 2013, 117, 401−409.
[2] X. Kong, A. Waldner, F. Orlando, L. Artiglia, T. Huthwelker, M. Ammann, T. Bartels-Rausch, J. Phys. Chem. Lett. 2017, 8, 4757−4762.
[3] A. Habartova, L. Hormain, E. Pluharova, S. Briquez, M. Monnerville, C. Toubin, M. Roeselova, J. Phys. Chem. A 119, 39 (2015), 10052- 10059.
[4] A. S. P. Gomes and C. R. Jacob, Annu. Rep. Prog. Chem. Sect. C : Phys. Chem. 2012, 108, 222
[5] Y. Bouchafra, A Shee, F. Real, V. Vallet, A. S. P. Gomes, Phys. Rev. Lett. 2019, 121, 266001