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Simulation atomistique complète de l’interaction de molécules atmosphériques d’intérêt environnemental avec des particules de suie.

par Johanna Leclercq - publié le

Titre du projet de thèse :
Simulation atomistique complète de l’interaction de molécules atmosphériques d’intérêt environnemental avec des particules de suie.


Directeur de thèse : Daniel PELAEZ « RUIZ »
Nom du co-encadrant ou co-directeur de thèse : Denis DUFLOT


Laboratoire d’accueil : PhLAM


Co-financements envisagés : U. Lille


Programmes éventuels de rattachement : CaPPA, CLIMIBIO


Résumé du projet de thèse :
Cette thèse a pour but la caractérisation à l’échelle moléculaire des processus d’adsorption et désorption des molécules d’intérêt atmosphérique (OH, NO2, petits Hydrocarbures Polycycliques Aromatiques,…) sur des particules atmosphériques (suies, « black carbon »,…) ainsi que la simulation des signaux spectroscopiques pertinents permettant leur identification expérimentale.

La nouveauté de ce projet repose sur le couplage d’approches moléculaires quantiques et classiques qui vont nous permettre de décrire de façon réaliste des échelles temporelles et spatiales très différentes. D’un côté, nous allons décrire la molécule et son proche environnement d’une façon purement quantique pour les deux types de particules, à savoir les électrons et les noyaux. A cette fin, nous utiliserons des méthodologies de dynamique quantique moléculaire basées sur l’algorithme Multiconfiguration Time-Dependent Hartree (MCTDH) [1]. Cette méthode, numériquement exacte, est capable de fournir des spectres en très bon accord avec l’expérience [2]. Toutefois cette précision est dépendante de la qualité de la description des interactions moléculaires (structure électronique), dont le coût croît exponentiellement avec la taille du système étudié. Pour pallier à cette difficulté, nous allons compléter la modélisation du système étendu (surface carbonée) en utilisant une description hiérarchisée quantique-classique (QM/MM) spécifique pour les aérosols qui a été validée récemment [3], ainsi que de nouvelles techniques automatisées de caractérisation de potentiels d’interaction intermoléculaires [4]. Une collaboration avec l’équipe expérimentale de C. Focsa et C. Pirim (PMI, PhLAM) sera également envisagée au cours de la thèse.

Références :
[1] M. H. Beck, A. Jäckle, G. A. Worth, H.-D. Meyer, Phys. Rep. 324, 1 (2000).
[2] D. Peláez, H.-D. Meyer, Chem. Phys. 482, 100 (2017).
[3] C. R. Fotsing Kwetche, C. Toubin, D. Duflot, soumis (2019).
[4] S. Kopec, E. Martínez-Núñez, J. Soto, D. Peláez, (en cours de révision) (2019).